Comportamiento inusual del giro.

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 14065 (2022) Citar este artículo

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Presentamos un estudio experimental y teórico para los modos vibratorios (fonones) de la red en el antiferroimán RbCoCl3 casi unidimensional (o en forma de cadena) a bajas temperaturas tanto por encima como por debajo de las dos transiciones de fase magnética diferentes. Se encuentra evidencia clara del papel de las interacciones espín-fonón al proporcionar una contribución dependiente de la temperatura para las frecuencias de los fonones de simetría E1g y E2g que ocurren con frecuencias comparables a las de las excitaciones de ondas de espín (magnones) en este compuesto. El comportamiento en RbCoCl3, estudiado aquí mediante experimentos de dispersión Raman, es bastante diferente del observado típicamente en antiferromagnetos de estructura rutilo donde el acoplamiento espín-fonón se ha caracterizado bien. La teoría se modifica para tener en cuenta el fuerte componente tipo Ising en el espín hamiltoniano. Esto permite deducir los parámetros de acoplamiento de espín-fonón, y el análisis también revela la aparición de un cambio de frecuencia adicional para los fonones por debajo de la temperatura de transición TN1 = 28 K asociado con el orden magnético a lo largo de las cadenas de Co.

El acoplamiento espín-fonón en sólidos magnéticos es ubicuo1 y es importante para muchas de las propiedades físicas de dichos sólidos. La firma de la interacción a veces fuerte, pero generalmente sutil, entre los modos vibratorios reticulares (fonones) y las ondas de espín (magnones) en el estado magnético ordenado puede tomar varias formas que a menudo se estudian mejor con un vector de onda cercano a cero, lo que las hace ideales. para investigaciones ópticas utilizando dispersión de luz inelástica (espectroscopia Raman o Brillouin)1 o absorción infrarroja. Un conocimiento profundo de dicho acoplamiento espín-fonón es muy importante para comprender todas las propiedades físicas en la dinámica de los materiales magnéticos y puede ser el factor determinante para las aplicaciones de ciertos materiales en aplicaciones prácticas2,3,4.

En los últimos años ha habido un interés sostenido con respecto a las nuevas propiedades de los compuestos de perovskita hexagonal de la forma ABX3, donde A es Cs, Rb o Tl, B es un ion metálico divalente y X es un haluro alcalino (típicamente Cl o Br). La estructura cristalina hexagonal se muestra en el esquema de la Fig. 1, donde se han enfatizado las posiciones de los átomos magnéticos de B (Co en este caso). Se ha descubierto que dichas perovskitas que contienen iones Co magnéticos de espín 1/2 exhiben un orden antiferromagnético casi unidimensional (1D) a bajas temperaturas como resultado de las interacciones de intercambio dominantes del modelo de Ising que ocurren a lo largo de las cadenas de iones magnéticos Co (ver Fig. 1). ). Las características de interés incluyen la energía continua de las ondas de espín y la posibilidad de estados de magnones ligados y sus posibles aplicaciones en dispositivos de transporte de cables cuánticos de espín 1/2. El cloruro de rubidio y cobalto (RbCoCl3) es un ejemplo de un material magnético tan deseable, debido a su clásico orden magnético cuasi 1D5,6, y se estudiará aquí por esa razón. La mayoría de estas perovskitas de metales de transición exhiben dos transiciones de fase magnética a temperaturas indicadas por TN1 y TN2. respectivamente. La mayor de estas temperaturas de transición, TN1, representa la temperatura por debajo de la cual hay ordenamiento antiferromagnético en una dimensión a lo largo de las cadenas, mientras que la temperatura más baja TN2 significa el inicio de un ordenamiento intercadena 3D adicional debido a las interacciones de intercambio entre iones de Co dentro del cristal. planos ab (ver Fig. 1). Se ha utilizado una gran cantidad de trabajo de dispersión de neutrones, así como mediciones ópticas como la dispersión Raman y la espectroscopia de infrarrojo lejano, para estos compuestos para determinar sus propiedades estructurales y dinámicas. Estos estudios experimentales han incluido CsCoCl3 (ver, por ejemplo, 7,8,9,10,11), RbCoCl312,13,14,15, TlCoCl316 y CsCoBr38,9,10,17,18,19.

Esquema de la estructura cristalina de RbCoCl3, que muestra solo los iones Co (círculos verdes rellenos) ordenados antiferromagnéticamente a lo largo de cadenas (en la dirección cristalográfica c) con el intercambio J1 más cercano y el siguiente intercambio J2 más cercano. Cada ion Co está rodeado por un hexágono de seis iones Co con interacción de intercambio entre cadenas J' en el plano ab.

A partir de consideraciones de simetría se ha demostrado que, dada la simetría hexagonal D6h de la celda unitaria cristalina, los fonones activos Raman en el vector de onda cero en RbCoCl3 comprenden los modos A1g, E1g y tres modos E2g13. Se han determinado las coordenadas de simetría para los 30 modos de vibración diferentes en el vector de onda cero en cristales con la misma estructura que RbCoCl320. La dispersión Raman polarizada se ha utilizado para identificar los distintos fonones, y a ~ 11 K sus frecuencias son 60,6 (modo E2g), ~ 115 (E1g), 132,1 (E2g), 192,9 (E2g) y 272,6 (A1g) cm-113. .

Aquí, utilizamos la dispersión Raman para demostrar experimentalmente que el acoplamiento de espín-fonón es significativo en RbCoCl3 y tiene características inusuales. Empleamos un modelo teórico que ha sido adaptado de trabajos anteriores para determinar las fuerzas de acoplamiento. De hecho, encontramos que el acoplamiento es significativo y lo suficientemente fuerte como para justificar una consideración seria en el desarrollo de aplicaciones de interés con respecto a las propiedades físicas de RbCoCl3 ordenado 1D.

Se puede esperar que los tres modos vibratorios de simetría E2g en RbCoCl3 se observen en polarización (ZX) junto con las excitaciones magnéticas6,13. Aunque el estudio Raman original de RbCoCl3 fue muy general13, se seleccionó la geometría de dispersión X(ZX)Y para una caracterización detallada de las excitaciones magnéticas en función de la temperatura. En estas circunstancias experimentales, sólo se han estudiado con el detalle requerido el modo E1g y uno de los modos E2g en 132,1 cm-1, que aparece débilmente en el espectro X(ZX)Y a través de fugas de polarización que surgen de condiciones experimentales imperfectas. para un análisis de su acoplamiento espín-fonón. Las temperaturas de muestra reportadas aquí, en comparación con las reportadas en 13, se corrigieron para un calentamiento láser de 8 K, que se determinó a partir de un análisis preliminar de las dependencias de temperatura de los parámetros del pico de magnón, donde las supuestas temperaturas de TN1 y TN2 eran Se encontró que era 20 K y 4 K, respectivamente, para los valores de temperatura aceptados de 28 K y 12 K, respectivamente.

En la Fig. 2 se muestra un resultado típico obtenido para mediciones del espectro Raman polarizado X (ZX) Y de RbCoCl3 a baja temperatura y frecuencia más baja. Los picos de fonones se han curvado con un modelo de oscilador anarmónico para determinar su frecuencia de modo. amortiguación y resistencia (siguiendo Ref.13). Se ve que dos de los modos de fonón (el modo E1g y el modo E2g) ocurren muy cerca de los picos de magnón, lo que los convierte en candidatos prometedores para estudios de espín-fonón.

El espectro Raman de baja frecuencia de RbCoC13 se registró con una resolución espectral de 2,2 cm −1 a ~ 11 K en polarización X (ZX) Y. Los picos Raman etiquetados como M son excitaciones magnéticas que se han evaluado en otros lugares6, y los etiquetados como P son los fonones de interés aquí.

Se sabe que el comportamiento magnético de RbCoCl3 normalmente puede representarse mediante un espín hamiltoniano6,13 donde el término dominante es

Aquí J1 > 0 es la interacción de intercambio del vecino más cercano entre vectores de espín etiquetados como Sj y Sj+1 a lo largo de una cadena de iones Co (ver Fig. 1). Existe una combinación lineal de términos de Heisenberg e Ising, proporcional a \({\mathbf{S}}_{j}\cdot {\mathbf{S}}_{j+1}\) y \({S}_ {j}^{z}{S}_{j+1}^{z}\) respectivamente, donde se ha estimado a partir de datos de dispersión de neutrones y Raman5,6 que α = 0,112. El espín hamiltoniano también contiene un término similar que describe la interacción de intercambio anisotrópico (Heisenberg más Ising) J2 con los vecinos más cercanos a lo largo de una cadena. El papel de la interacción de intercambio entre cadenas J', que es mucho más débil, es principalmente provocar una discretización de la banda de magnones6.

El mecanismo básico para la interacción espín-fonón (siguiendo estudios previos principalmente sobre antiferromagnetos de estructura rutilo21,22) es que, si consideramos un término de intercambio bilineal de la forma general \(2J\left[\alpha {\mathbf{S} }_{1}\cdot {\mathbf{S}}_{2}+\left(1-\alpha \right){S}_{1}^{z}{S}_{2}^{z }\right]\), el intercambio J entre los dos sitios etiquetados 1 y 2 depende de las coordenadas instantáneas de esos sitios, así como de las coordenadas de otros sitios (para los iones Rb y Cl en este caso) debido a superposiciones efectos cambiarios. Cuando se realiza una expansión en serie de Taylor sobre las posiciones de equilibrio para este intercambio modulado, habrá términos de interacción que son lineales en los desplazamientos (y por tanto en las amplitudes de los fonones) y dependen cuadráticamente de los espines mediante la combinación de términos que aparecen arriba. Por lo tanto, la frecuencia renormalizada \({\omega }_{ph}\) de cualquier fonón se puede escribir en primer orden de la teoría de perturbaciones como

donde \({\omega }_{ph}^{0}\) es la frecuencia del fonón en ausencia de acoplamiento espín-fonón y λ es una constante (positiva o negativa, dependiendo del modo del fonón). Los corchetes angulares alrededor de los productos de espín denotan un promedio estadístico que involucra los pares de sitios de espín vecinos. Esta cantidad es aproximadamente igual a –S2 en el límite de temperatura cero y su magnitud disminuye monótonamente al aumentar T, volviéndose pequeña (pero distinta de cero) por encima de TN1. Es conveniente escribir el cambio de frecuencia anterior como

donde hemos introducido una función de correlación de pares mediante

Esto generaliza la definición dada en nuestro trabajo anterior21,22 al caso donde \(\alpha \ne 1\), es decir, para incluir un componente Ising en la interacción de intercambio bilineal. El cálculo numérico para la dependencia T de \(\Phi \left(T\right)\) ahora se puede realizar siguiendo el método descrito anteriormente, es decir, basándose en una modificación de la denominada aproximación de acoplamiento constante introducida en 23. La estimación resultante para RbCoCl3 se muestra en la Fig. 3 (líneas continuas), teniendo en cuenta el acoplamiento de intercambio a las interacciones de intercambio intracadena J1 y J2. A modo de comparación, el resultado de otro compuesto de Co, el antiferroimán CoF2 de estructura rutilo, también se muestra para temperaturas superiores a su valor TN. Observamos que la 'cola' de alta temperatura es bastante pequeña para RbCoCl3 (siendo solo ~ 10% o menos del valor de baja temperatura para Φ). Esto se debe principalmente al componente Ising relativamente grande del intercambio en RbCoCl3 en comparación con el caso de CoF2.

La dependencia T de \(\Phi \left(T\right)\) estimada para RbCoC13 a temperaturas T por debajo y por encima de TN1. También se muestra una comparación con CoF2 a altas temperaturas.

Los principales resultados son para la dependencia de las frecuencias de los fonones con la temperatura, como se observa mediante la dispersión Raman e interpretada por la teoría que acabamos de describir. Las Figuras 4 y 5 muestran las frecuencias trazadas frente a la temperatura para el modo E1g y el modo E2g (132,1 cm-1), respectivamente. En ambos casos se produce un efecto claro y abrupto en los datos medidos en las proximidades de la temperatura TN1, por debajo de la cual se establece el orden antiferromagnético 1D a lo largo de las cadenas de Co. Para facilitar la interpretación, hemos dibujado algunas líneas guía para la vista en estas figuras. Primero, observamos que la línea roja sólida trazada a través de los datos para T < TN1 tiene exactamente el comportamiento que se muestra en la Fig. 3 para la función de correlación espín-espín \(\Phi \left(T\right)\). La línea roja discontinua horizontal proporciona una estimación de la línea base \(\Phi =0\) que representa la ausencia de acoplamiento espín-fonón (después de permitir una cola de alta temperatura, como en la Fig. 3). Una comparación con la ecuación. (3) luego nos permite deducir el parámetro de acoplamiento espín-fonón λ para cada modo de fonón. Obtenemos los valores aproximados λS2 = − 1,8 cm−1 y − 1,6 cm−1 para los fonones E1g y E2g, respectivamente, que son de magnitud comparable a los valores encontrados previamente para antiferromagnetos de estructura rutilo21,22. En RbCoCl3, sin embargo, hay un efecto adicional evidente en TN1. Esto es evidente al observar una discrepancia inusual entre la línea roja discontinua horizontal debajo de TN1 y la frecuencia del fonón correspondiente justo encima de TN1 (representada por la línea verde discontinua). Hay un “desplazamiento” (discontinuidad) de aproximadamente 1,8 cm−1 en TN1 para el modo E1g, mientras que para el modo E2g el cambio tiene el signo opuesto y una magnitud de aproximadamente 1,5 cm−1.

Dependencia de la temperatura de la frecuencia del modo E1g (puntos de datos) de las mediciones de dispersión Raman. Las otras líneas son guías para la vista y se utilizan en la teoría (ver el texto).

Lo mismo que en la Fig. 4, pero para la frecuencia del modo fonón E2g.

Los datos mostrados en las Figs. Por lo tanto, 4 y 5 revelan que, además de una interacción espín-fonón en RbCoCl3, el orden cuasi-1D en TN1 induce una transición de fase estructural. El cambio abrupto en la frecuencia de los fonones de los modos E1g y E2g indica que la transición es de primer orden por naturaleza. El cambio relativo en la frecuencia en TN1 cuando se reduce la temperatura es de + 1,8 cm −1 para el fonón E1g y − 1,5 cm −1 para el fonón E2g. Dado que los modos normales para los modos A1g y E1g comprenden movimientos de iones Cl perpendiculares y paralelos al eje c, respectivamente, mientras que los modos E2g implican desplazamientos de iones Cl y Rb dentro de planos hexagonales, concluimos que la red cristalina se contrae. un poco a lo largo del eje c mientras se expande en el plano ab cuando la temperatura desciende a TN1 y menos. La falta de una división de modo observable del modo E2g en TN1 y temperaturas más bajas indica que el cristal todavía tiene una estructura hexagonal o se ha reducido a la de una estructura triclínica en lugar de una posible estructura monoclínica.

Algunas propiedades adicionales obtenidas para el fonón E1g se muestran en las Figs. 6 y 7, donde se trazan la amortiguación del modo y la intensidad, respectivamente, frente a la temperatura. La amortiguación del fonón E1g no muestra ninguna anomalía en TN1 y continúa disminuyendo suavemente al disminuir la temperatura, lo cual es un comportamiento normal para un fonón en un cristal no magnético en cualquier caso, pero inesperadamente aumenta bruscamente por debajo de la temperatura de orden magnético 3D TN2 (ver Fig. .6). La intensidad Raman del fonón E1g exhibe una variación aún más complicada con la temperatura (ver Fig. 7). Estas características merecerían mayor atención.

Dependencia de la temperatura del ancho de línea del modo E1g a partir de mediciones de dispersión Raman.

Dependencia de la temperatura de la intensidad del modo E1g a partir de mediciones de dispersión Raman.

En conclusión, hemos demostrado propiedades inusuales para las interacciones espín-fonón al influir en las frecuencias de los fonones para dos modos en RbCoCl3 con frecuencias comparables a las de los magnones de baja frecuencia. Nuestro análisis teórico, con modificaciones incluidas para tener en cuenta el gran carácter similar a Ising demostrado por las interacciones de intercambio entre espines, permitió deducir los coeficientes de acoplamiento espín-fonón. Este aspecto recientemente observado de las propiedades de los cristales en TN1 y por debajo de él merece una mayor investigación con difracción de rayos X de alta resolución y dispersión de neutrones elástica y inelástica. Esta disminución de la estructura cristalina relacionada con el orden magnético se ha observado anteriormente para CsCoBr324, pero nada sucede tan drásticamente en TN1 como lo que ocurre en RbCoCl3.

Las mediciones Raman se realizaron en un único cristal de RbCoCl3 de color azul oscuro. La muestra se montó en un criostato de flujo continuo Thor S500, donde la temperatura del cristal se podía controlar dentro de 0,1 K. Los espectros de dispersión Raman se excitaron con 50 mW de luz láser de argón de 476,5 nm, se analizaron con un monocromador doble Spex 14018 y detectado con un fotomultiplicador RCA 31034A enfriado. La señal Raman se registró en ángulo recto con la luz incidente en una geometría de dispersión X(..)Y, donde se eligió el eje Y para que fuera normal al plano de escisión del cristal (\(1\overline{1 }20\)). y el eje Z estaba a lo largo del eje c del cristal.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado.

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MG Cotta

Centro de Investigación en Metrología, Consejo Nacional de Investigación, Ottawa, ON, K1A 0R6, Canadá

DJ Lockwood

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MGC y DJL iniciaron el trabajo. DJL realizó los experimentos de dispersión Raman y organizó la recopilación de datos. MGC desarrolló la teoría analítica y realizó los cálculos analíticos. Todos los autores contribuyeron a la discusión general de los resultados y a la redacción del manuscrito.

Correspondencia a MG Cottam.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Cottam, MG, Lockwood, DJ Comportamiento inusual del acoplamiento espín-fonón en el antiferroimán cuasi unidimensional RbCoCl3. Representante científico 12, 14065 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-18073-3

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Recibido: 26 de junio de 2022

Aceptado: 04 de agosto de 2022

Publicado: 18 de agosto de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-18073-3

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